大连化物所宽光谱响应光催化分解水制氢研究取得新进展

央广网大连6月17日消息（记者田彤 贾铁生 通讯员关佳宁）近日，中国科学院大连化学物理研究所（简称“大连化物所”）催化基础国家重点实验室及洁净能源国家实验室太阳能研究部李灿院士、章福祥研究员和博士生陈闪山等与日本东京大学Kazunari Domen教授课题组合作，在可见光驱动光催化Z机制完全分解水制氢研究中取得新进展。研究结果发现，经一步氮化合成的MgTa2O6?xNy/TaON异质结材料(最长可吸收波长达570 nm)可有效促进光生电荷分离，基于此异质结材料构筑的宽光谱响应Z机制完全分解水制氢体系，其表观量子效率达到目前文献报道最高值(AQE: 6.8%@420 nm)。相关结果在线发表在《德国应用化学》期刊上。

利用太阳能光催化分解水制氢亦称人工光合制氢，是人类向自然学习、“道法自然”的结果。自然界植物通过光合作用将水和二氧化碳转化为葡萄糖、纤维素等生物质储存能量，同时排放出生命所需氧气。自然光合作用不仅促成了煤、石油和天然气等化石资源的形成，而且在生命起源、人类形成和漫长的演化过程中扮演着不可替代的角色，为人类的繁衍和生息提供了充足的能源和养分。为了揭开自然光合作用的神秘面纱，科学先驱们在十九世纪后期、科技条件极不发达的情况下便开始了自然光合作用的探索寻秘之旅，现已初步解析了光合作用的基本结构和基本原理，形成了自然光合作用采用还原和氧化双中心、Z-机制促进高效电荷分离等基本共识，这方面相关的工作先后被授予近十项诺贝尔奖。

相比自然光合作用，人工光合制氢的研究相对起步较晚，直到上世纪七十年代才开始。在过去的四十年左右研究历程中，尤其近十余年的研究中，各国科学家围绕人工光合成过程中太阳光的高效吸收和利用、光生电荷高效分离以及高效催化转化等关键科学问题展开了广泛的探索和研究；相关研究经历了最初的实验现象发现、基础理论探索到人工光合成体系整体设计构筑的不断发展过程；对光催化材料基本物性、光催化剂结构与性能“构效关系”认识由宏观不断向微观水平推进；反应体系由过去的半反应研究，逐渐集中在光催化完全分解水制氢及光催化制氢与CO2耦合制燃料研究；光催化反应的基础理论体系逐步形成，人工光合成太阳能燃料已经成为化学、物理、能源与材料等多学科交叉的热门研究领域之一。

最近，李灿院士、章福祥研究员和博士生陈闪山等瞄准具有太阳能应用转化潜力的宽光谱响应半导体材料制氢技术。他们从新型材料的开发入手，通过对系列层状或隧道状宽禁带半导体材料进行掺氮处理，实现了有效的宽光谱吸收和利用，并从实验上证实了该类新型半导体材料具有可见光催化分解水制氢潜力。近日，该团队在自主开发的MgTa2O6?xNy新材料基础上，通过氮化合成策略创新成功构筑了MgTa2O6?xNy/TaON异质结，大幅提升了其光生电子和空穴的分离效率，并模拟自然光合作用原理采用“Z”机制成功实现了完全分解水制氢，其制氢表观量子效率在波长为420纳米可见光激发下高达6.8%，为目前国际上通过纳米粉末光催化“Z”机制分解水制氢的最高表观量子效率。研究成果不仅提供了“异质结”构筑的新方法，打通了从新型材料研发到人工光合全分解水制氢的链条，而且为发展具有我国自主创新的高效宽光谱可见光人工光合制氢能源变革性技术奠定了基础。