莱斯大学发现利用“热载流子”可以实现按需、零排放的氢气生产与催化剂再生

作为一种清洁燃烧、强效且用途广泛的能源商品，氢在向可持续能源生态系统过渡中可能发挥关键作用。然而，占当前全球氢气产量一半以上的化学过程也是温室气体排放的重要来源。

莱斯大学的研究人员开发了一种催化剂，通过使用光而不是热来驱动反应，从而使蒸汽甲烷重整（SMR）过程实现完全无排放。此外，这项研究可能有助于延长催化剂的使用寿命，提高效率，并降低许多受焦化影响的工业过程的成本。焦化是一种碳积累形式，可能导致催化剂失活。

这种新型铜-铑光催化剂采用了天线-反应器设计，在特定波长的光照下，无需外部加热即可将甲烷和水蒸气分解为氢气和一氧化碳——一种有价值的化工原料，并且不会产生温室气体。

“这是我们迄今为止最有影响力的发现之一，因为它为可以说是现代社会最重要的化学反应提供了一种改进的替代方案，”莱斯大学 Wiess 讲座教授、物理与天文学教授、电气和计算机工程以及材料科学与纳米工程教授 Peter Nordlander 说道。“我们开发了一种全新的、更可持续的 SMR 方法。”

Nordlander 和 Naomi Halas 教授（莱斯大学 Stanley C. Moore 电气和计算机工程教授）是这项发表在《自然催化》上的研究的通讯作者。

这种新的 SMR 反应路径利用了莱斯大学 Halas 和 Nordlander 实验室在 2011 年的发现，即当金属纳米颗粒暴露在光下时，等离激元（电子的集体振荡）可以产生“热载流子”或高能电子和空穴，这些可以用于驱动化学反应。

“我们研究等离激元光化学——等离激元是我们在此研究中的关键——因为等离激元是非常高效的光吸收体，它们能够产生非常高能量的载流子，能比传统的热催化更高效地完成我们所需的化学反应，”该研究的第一作者、莱斯大学博士生袁一高说道。

新的催化剂系统使用铜纳米颗粒作为能量收集天线。然而，由于铜纳米颗粒的等离激元表面与甲烷的结合性不佳，因此在反应位点上加入了铑原子和团簇。铑斑点将水和甲烷分子结合到等离激元表面，利用热载流子的能量来驱动 SMR 反应。

“我们测试了许多催化剂系统，但事实证明这个效果最好，”袁说道。

研究还表明，天线-反应器技术可以通过利用热载流子去除氧物种和碳沉积，从而克服催化剂因氧化和焦化导致的失活，进而实现催化剂的光再生。Nordlander 表示，这种“显著效果的关键在于铑的巧妙分布”，铑在纳米颗粒表面上稀疏且不均匀地分布。

目前，氢气主要在大型集中式设施中生产，之后再将气体运输至使用点。相比之下，光驱动的 SMR 允许按需生成氢气，这对于加氢站甚至车辆等移动应用具有重要优势。

“这项研究展示了创新光化学在重塑关键工业流程中的潜力，使我们更接近环保可持续的能源未来，”Halas 说道。

该研究得到了罗伯特 A. 韦尔奇基金会（C-1220, C-1222）和空军科学研究办公室（FA9550-15-1-0022）的支持。莱斯大学的共享设备管理局提供了宝贵的见解和数据分析支持。

翻译人：高丰言

来源：https://fuelcellsworks.com/2024/11/12/clean-technology/rice-discovery-taps-hot-carriers-for-on-demand-emissions-free-hydrogen-and-catalyst-regeneration